Нежданова замечательно пела на французском языке романсы Шоссона, Равеля, Дюпарка и в особенности Дебюсси.В 1907 году она выступает в симфонических концертах Шредера. Кроме арии Царицы ночи из «Волшебной флейты» и арии Оксаны из «Ночи перед Рождеством», Нежданова поёт романсы Чайковского, «Песню рыбки» Аренского.Петербургская критика единодушно отмечает задушевность исполнения Неждановой.В афише концерта от 14 января 1914 года выступление Неждановой объявлено в «романсах своего репертуара». Она исполняла романсы Римского-Корсакова, Мусоргского, Рахманинова, Шумана, Бородина, Грига, Рубинштейна. Большинство сопрано, не говоря уже о меццосопрано, которые широко используются в романсе Рубинштейна «Ночь» так называемые «грудные» низкие звуки, подчёркивают в нём «томную негу».
После Октябрьской революции её репертуар народных песен возрастал и пополнялся. В её исполнении зазвучали песни:»Зоревая», «Отставала лебёдушка», «Ты раздолье моё», «У зори-то, у зореньки» и др. Нежданова была первой певицей в стране, которая выступала по радио и затем систематически участвовала в радиопрограммах.
Нежданова и Собинов — это был союз двух художников, равных по красоте и слиянии голосов, близких по складу творчества, по взаимному воздействию их творческих состояний на сцене. Пи всём том, что манера звукообразования у Неждановой и Собинова была различна, их голоса сливались, потому что звуковое обояние их голосов как бы дополняло друг друга. Если голос Собинова был пределом жизнерадостной мужественности, то голос Неждановой был вершиной такой же жизнерадостной женственности.
Создав подавляющее большинство своих оперных партий до революции Нежданова подготовила две капитальные партии из русской классической оперы — партию Царевны-Лебедь (1921) и Параськи («Сорочинская ярмарка» 1925). Вся сценическая деятельность после революции сомредоточилась на совершенствовании партий, ею созданных.